Comprendre le magnétisme critique quantique dans le pourpre de Han

Le pourpre de Han, pigment utilisé pour peindre la célèbre armée de terre cuite (gauche), est constitué de bicouches bidimensionnelles empilées contenant des dimères de spin Cu (centre). L'état fondamental de ce système est un état "désordonné quantique", dans lequel chaque dimère héberge un spin à l’état singulet. Dans un champ magnétique, cet état persiste jusqu'à une valeur de champ critique où le système subit une transition de phase quantique dans une phase magnétiquement ordonnée qui peut être considérée comme un condensat de quasi-particules bosoniques.

Des mesures de magnétisation, de couple magnétique et de résonance magnétique nucléaire (RMN) avaient été interprétées comme montrant que le système passe de tridimensionnel (3D) à bidimensionnel (2D) lorsqu'il s'approche de la transition de phase quantique du côté ordonné. Ce résultat contraste fortement avec la physique 3D universelle attendue dans la limite de basse énergie et de grande longueur d'onde lorsque la longueur de corrélation diverge dans le régime critique quantique autour de la transition de phase quantique.

Les multiples mécanismes proposés pour expliquer ce phénomène supposent une frustration géométrique des interactions entre les bicouches (inter-bicouches), qui apparaît naturellement pour les interactions antiferromagnétiques entre les unités dimères au sein des bicouches (intra-bicouches). Cependant, une étude ab inito a proposé que ces interactions intra-couches sont effectivement ferromagnétiques, excluant toute frustration inter-bicouche et rouvrant ainsi la recherche d'un mécanisme sous-jacent au mystérieux comportement critique.

Des chercheurs de l'EPFL, du PSI et de l'Université de Toulouse ont effectué des mesures par spectroscopie de neutrons à haute résolution dans plusieurs zones de Brillouin du système à champ appliqué nul afin de déterminer toutes les interactions magnétiques. Leurs données ont effectivement révélé des interactions ferromagnétiques intra-bicouches, en plein accord avec l'étude ab initio, et ont démontré que la structure cristalline contient trois types de bicouches magnétiquement inéquivalentes, A, B et C dans des rapports 3:2:1 (centre, haut à droite).

Grâce à des simulations quantiques de Monte Carlo de pointe, l'équipe de recherche a modélisé la limite de phase et l'occupation quasi-particulaire des deux couches autour de la transition de phase quantique (bas à droite) induit par le champ, et a trouvé un excellent accord avec les mesures magnétiques antérieures. Ces simulations ont prouvé que la structure magnétique modulée, avec ses trois types de bicouches, introduit une nouvelle échelle d'énergie dans le problème et donc un régime d'échelle critique anormale au-dessus de la transition de phase quantique. Cela a donné l'apparence d'une réduction dimensionnelle et a fait baisser le véritable régime critique quantique 3D à une très petite région autour de la transition.

Les capacités technologiques permettant de construire des systèmes magnétiques en couches à partir de matériaux d’épaisseur atomique s’établissent rapidement. Ainsi, la découverte que la modulation structurelle peut créer une dimensionalité effective non conventionnelle peut avoir une large applicabilité dans la conception des propriétés physiques des hétérostructures quantiques manufacturés.