Une nouvelle quasi-particule dévoilée dans les semi-conducteurs

© 2020 EPFL

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Des physiciens basés en Suisse et en Allemagne, dont des chercheurs de l'EPFL, ont dévoilé des empreintes inédites d’une particule recherchée de longue date, l’exciton de Mahan, dans la réponse optique à température ambiante des très populaires pérovskites à base d’halogénures de méthylammonium et de plomb.

Les propriétés optiques des semi-conducteurs sont régies par les «excitons», ces paires d’électrons négatifs et de trous positifs. L’importance des excitons s’explique par le fait qu’ils transportent l’énergie (sans charge nette) dans les matériaux et jouent un rôle crucial dans un grand nombre de dispositifs optoélectroniques. Le contrôle des propriétés excitoniques des semi-conducteurs (par des paramètres tels que la température, la pression, la densité de charge et les champs électriques ou magnétiques) est un élément clé si l’on veut élargir la diversité des applications. En particulier, quand la densité des porteurs de charge (électrons et trous) augmente, les excitons ont tendance à disparaitre et le semi-conducteur se transforme en un métal à la densité dite de Mott.

En 1967, Gerald Mahan prédit qu’un type différent d’excitons peut toutefois persister au-delà de la densité de Mott. Malgré des années de recherches, cet exciton dit de Mahan n’a pu être observé, encore moins dans les conditions ambiantes de fonctionnement des dispositifs.

L’équipe de Majed Chergui à l’EPFL vient pourtant d’y arriver, en collaboration avec Alexander Steinhoff (Université de Brême), Ana Akrap (Université de Fribourg) et l’équipe de László Forró (EPFL). Dans un article publié dans Nature Communications, les équipes ont dévoilé des signatures inédites d’excitons de Mahan dans le très populaire pérovskite organique-inorganique à base de bromure de plomb. Les chercheurs ont sondé comment les propriétés optiques du matériau changent lorsque l’on augmente la densité des porteurs de charge et ce, avec une résolution temporelle de l’ordre du dixième de femtoseconde (une femtoseconde correspond à un millionième de milliardième de seconde). Les caractéristiques des excitons de Mahan sont apparues par leurs signatures distinctives, prédites par la théorie.

Ce qui est remarquable, c’est que cette quasi-particule est observée dans un pérovskite à base d’halogénures de plomb à température ambiante, un semi-conducteur bon marché et abondant qui fait l’objet de recherches intensives pour des applications telles que le photovoltaïque, les matériaux luminescents ou les lasers. Ces deux dernières applications nécessitent une haute densité de porteurs de charge. D’un point de vue fondamental, ces découvertes approfondissent notre connaissance des phénomènes à N-corps dans la matière condensée, ouvrant la voie à l’utilisation des pérovskites comme milieu pour la condensation de Bose-Einstein d’états hybrides de la lumière et d’excitons.

«Nous avons étudié la manière dont les excitons dans le pérovskite réagissent à la présence d’une densité élevée de porteurs de charge», déclare Edoardo Baldini (auparavant doctorant à l’EPFL et désormais chercheur post-doctorant au MIT). «Soudain, nous avons observé un phénomène spectroscopique qui ne pouvait pas être expliqué par les autres phénomènes connus dans les semi-conducteurs. En nous plongeant dans la théorie, nous nous sommes rendus compte que le phénomène était dû aux excitons prédits par Mahan il y a bien des années», ajoute Tania Palmieri, doctorante en charge du projet. «Cette découverte démontre une fois encore que les pérovskites hybrides sont des matériaux hors du commun non seulement pour les applications optoélectroniques, mais aussi pour la mise en évidence de nouveaux processus fondamentaux.»

Financement

PNR 70 « Virage énergétique » du Fonds National Suisse de la Recherche

Fonds national suisse de la recherche scientifique via le NCCR : MUST du Fonds National Suisse de la Recherche

Références

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14683-5

Mahan excitons in room-temperature methylammonium lead bromide perovskites. Tania Palmieri, Edoardo Baldini, Alexander Steinhoff, Ana Akrap, Márton Kollár, Endre Horváth, László Forró, Frank Jahnke & Majed Chergui. Nature Communications volume 11, Article number: 850 (2020)